近日，物理與信息科學(xué)學(xué)院許并社教授團隊在《Advanced Materials》（影響因子：29.4）上發(fā)表題為Greatly Enhanced Oxygen Reduction Reaction in Anion Exchange Membrane Fuel Cell and Zn‐Air Battery via Hole Inner Edge Reconstruction of 2D Pd Nanomesh”的研究論文，郝曉東副教授為共同第一作者，許并社教授、太原理工大學(xué)郭俊杰教授、澳大利亞昆士蘭科技大學(xué)孫子其教授為論文共同通訊作者。我校作為共同通訊單位利用球差透射電鏡的超微觀表征為催化機理研究做出貢獻，論文的發(fā)表標志著我校與國內(nèi)外高校和研究機構(gòu)合作取得新進展，進一步提升了我校在材料科學(xué)領(lǐng)域的國際影響力。
本研究回應(yīng)了全球日益嚴峻的環(huán)境污染和能源危機挑戰(zhàn)，致力于開發(fā)具有突破性性能的新型納米功能催化劑。這一研究不僅推動了可持續(xù)能源技術(shù)的發(fā)展，更為電催化領(lǐng)域提供了創(chuàng)新的設(shè)計理念。鉑族金屬，作為目前最具活性的催化劑，廣泛應(yīng)用于燃料電池等清潔能源裝置中，但其高昂成本制約了其廣泛應(yīng)用。因此，如何在降低鉑族金屬用量的同時最大化其催化活性，成為了當(dāng)前技術(shù)發(fā)展的核心任務(wù)。
基于此，團隊采用簡單的室溫還原法，以克級產(chǎn)量制備出一種具有暴露高能面和過度拉伸晶格參數(shù)的孔內(nèi)重構(gòu)邊緣的新型二維鈀納米網(wǎng)結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明，這種新型孔狀結(jié)構(gòu)顯著提升了Pd在電化學(xué)氧還原反應(yīng)（ORR）中的催化性能，在0.9 VRHE下，其質(zhì)量活性達到2.672 A mg?Pd?1，分別是商用Pt/C和Pd/C的27.8倍和23.6倍。在氫氣-空氣陰離子交換膜燃料電池和Zn-空氣電池的實際應(yīng)用中，該Pd催化劑的峰值功率密度分別為0.86和0.22 W?cm?2，而商用Pt/C催化劑的峰值功率密度分別為0.54和0.13 W?cm?2。這一結(jié)果表明，通過孔內(nèi)重構(gòu)邊緣調(diào)控工程，電催化劑設(shè)計進入了一個全新的研究方向。
球差透射實驗數(shù)據(jù)表明，二維Pd金屬催化性能的顯著增強可歸因于多個因素：首先，金屬孔內(nèi)邊緣的重構(gòu)導(dǎo)致了d帶中心的負移，這一變化優(yōu)化了中間體的吸附行為，降低了氧還原反應(yīng)速率決定步驟的能壘，進而提高了催化反應(yīng)的效率；其次，暴露在納米孔周圍的高能面提供了更多的高配位數(shù)活性凹面位點，這些位點在催化反應(yīng)中具有更高的催化活性，進一步提高了催化性能。通過孔內(nèi)重構(gòu)邊緣調(diào)控工程，研究人員成功設(shè)計出一種新型的鈀催化劑，這種催化劑不僅具備傳統(tǒng)鉑基催化劑的性能，而且在降低成本的同時提升了活性和穩(wěn)定性。此外，該研究為二維多孔材料中納米孔的作用提供了新的理解，證明了結(jié)構(gòu)調(diào)控能夠極大地增強催化性能。值得注意的是，所提出的孔內(nèi)邊緣重構(gòu)（HIER）現(xiàn)象，不僅對催化劑的設(shè)計具有重要的啟發(fā)作用，還為如何提高催化反應(yīng)效率、降低能量損耗提供了新的理論依據(jù)，推動了電催化材料的前沿發(fā)展。
綜上所述，該研究不僅提供了一種簡單、可擴展的制備方法，成功合成了具有顯著孔內(nèi)邊緣重構(gòu)現(xiàn)象（HIER）的二維Pd納米網(wǎng)，還在推動電催化劑設(shè)計和高效能轉(zhuǎn)化方面取得了突破性進展。這一新型Pd納米網(wǎng)在氧還原反應(yīng)中的極大催化活性提升，揭示了在實際能源應(yīng)用中實現(xiàn)高效能、低成本催化劑的巨大潛力。尤其是在氫氣-空氣陰離子交換膜燃料電池和Zn-空氣電池中的應(yīng)用表現(xiàn)，標志著該催化劑具備了在未來清潔能源技術(shù)中替代傳統(tǒng)鉑基催化劑的可能，為新一代電催化材料的發(fā)展提供了重要的理論依據(jù)和實踐指導(dǎo)。
論文詳細信息：Jiakang Tian?, Yanhui Song?, Xiaodong Hao?, Xudong Wang, Yongqing Shen, Peizhi Liu, Zebin Wei, Ting Liao, Lei Jiang, Junjie Guo*, Bingshe Xu*, and Ziqi Sun*, Greatly Enhanced Oxygen Reduction Reaction in Anion Exchange Membrane Fuel Cell and Zn-Air Battery via Hole Inner Edge Reconstruction of 2D Pd Nanomesh. Advanced Materials. 2024, 2412051.
原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412051
（核稿：劉建科 編輯：劉倩）
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